记者从中国科学技术大学获悉,该校合肥微尺度物质科学国家研究中心孙永福教授、谢毅教授课题组设计了一种具有双金属活性位点的超薄纳米片催化剂,并实现了其对二氧化碳光还原产物高选择性。该成果日前发表在国际著名杂志《自然·能源》上。
过量排放的二氧化碳引发的温室效应,是当前影响人类可持续发展的重大问题。受植物光合作用的启发,科研工作者设计利用人工光合作用在自然环境条件下将二氧化碳催化转化为碳氢燃料,这不仅有助于降低空气中二氧化碳的浓度,而且还可以获得高附加值的碳基燃料。然而,二氧化碳还原产物种类的多样性,还原产物的还原电位相近等问题,使得还原产物的选择性无法得到有效控制。因此,将二氧化碳高选择性还原成甲烷仍是一个面临着巨大的挑战问题。
课题组设计构建了一种双金属位点型超薄纳米片以期实现精准调控二氧化碳还原产物的选择性。以制备的缺陷态CuIn5S8超薄纳米片为例,理论模拟和原位红外光谱测试结果均证实低配位的铜和铟位点能够与二氧化碳分子作用生成高稳定的铜—碳—氧—铟中间体,而该中间体在同时断裂形成自由态的一氧化碳分子时,则需要克服很高的反应能垒;相比较而言,在该中间体的碳原子上加氢形成羟基中间体的反应则是放热反应、能够自发进行,从而使其更倾向于获得接近100%的甲烷选择性。光催化测试结果证实,含硫缺陷的CuIn5S8超薄纳米片在可见光驱动下将二氧化碳还原为甲烷的选择性达到近100%,并实现较高的产率。
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